Investigation of the High Temperature Shift for a Generation of High Purity Hydrogen

고순도 수소생산을 위한 고온전이 반응 연구

  • Lim, Mun Sup (BK21 Team for Hydrogen Production-Department Environmental Engineering, Chosun University) ;
  • Chun, Young Nam (BK21 Team for Hydrogen Production-Department Environmental Engineering, Chosun University)
  • 임문섭 (조선대학교 환경공학부.BK21 바이오가스기반 수소생산 사업팀) ;
  • 전영남 (조선대학교 환경공학부.BK21 바이오가스기반 수소생산 사업팀)
  • Received : 2007.03.22
  • Accepted : 2008.01.25
  • Published : 2008.04.10

Abstract

The generation of high-purity hydrogen from hydrocarbon fuels is essential for efficient operation of fuel cell. In general, most feasible strategies to generate hydrogen from hydrocarbon fuels consist of a reforming step to generate a mixture of $H_2$, CO, $CO_2$ and $H_2O$ (steam) followed by water gas shift (WGS) and CO clean-up steps. The WGS reaction that shifts CO to $CO_2$ and simultaneously produces another mole of $H_2$ was carried out in a two-stage catalytic conversion process involving a high temperature shift (HTS) and a low temperature shift (LTS). In a typical operation, gas emerges from the reformer is taken through a high temperature shift catalyst to reduce the CO concentration to about 3~5%. The HTS reactor was designed and tested in this study to produce hydrogen-rich gas with CO to a range of 2~4%. The iron based catalysts (G-3C) was used for the HTS to convert the most of CO in the effluent from the partial oxidation (POX) to $H_2$ and $CO_2$ at a relatively high rate. Parametric screening studies were carried out for variations of the following variables: reaction temperature, steam flow rate, components ratio ($H_2/CO$), and reforming gas flow rate.

탄화수소 계열의 연료로부터 고순도의 수소를 생산하는 것은 연료전지의 효율적인 운전과 밀접하다. 일반적으로 대부분의 탄화수소 연료에서 수소를 생산하는 과정은 수소, 일산화탄소, 이산화탄소와 수증기 혼합물이 생성되는 개질 과정 및 일산화탄소를 저감하는 전이반응과 선택적 산화반응 과정으로 구성되어 있다. 전이반응은 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하는 동시에 수소가 생성되는 고온 전이와 저온전이로 구성된 두 단계의 촉매전환 공정이다. 일반적으로 개질기에서 생성된 개질 가스는 고온전이 반응기를 거쳐 일산화탄소 농도를 3~5%까지 저감한다. 본 연구에서는 고온전이 반응기를 설계 및 제작하여 일산화탄소 농도를 2~4%까지 저감하였다. 고온전이 반응에서 철이 첨가한 촉매(G-3C)를 사용하여 부분산화 개질에서 생성된 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하였다. 그리고 고온전이 영향인자인 수증기 주입량, 개질 가스 조성, 반응온도, 개질 가스 주입량변화에 대한 연구를 진행하였다.

Keywords

References

  1. J. E. Son, Hydrogen & fuel cell technology, Korean Chem. Eng. Res., 42, 1(2004)
  2. DJR. Rostrup-Nielsen, J. Catal, 33, 184 (1974) https://doi.org/10.1016/0021-9517(74)90263-2
  3. C. Pasquale and M. Fortunato, International Journal of Hydrogen Energy, 32, 55 (2007) https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2006.06.032
  4. H. Brejc and E. Supp, Ullmann's encyclopedia of industrial chemistry, A12, 207 (1993)
  5. S. Ayabe, H. Omoto, T. Utaka, R. Kikuchi, K. Sasaki, and Y. Teraoka, Applied Catal A, 241, 261 (2003) https://doi.org/10.1016/S0926-860X(02)00471-4
  6. Y. S. Oh, T. Y. Song, Y. S. Baek, and L. S. Chol, Tans. of the Korea Hydrogen and New Energy Society, 13, 313 (2002)
  7. D. J. Moon and B. G. Lee, Korean Chem. Eng. Res., 43, 331 (2005)
  8. W. L. Yoon, J. W. Park, Y. W. Rhee, M. W. Han, and J. H. Jeong, HWAHAK KONGHAK, 41, 389 (2003)
  9. 서유택, 서동주, 정진혁, 윤왕래, 한국 신재생에너지학회 2005년도 춘계학술대회논문집, 231 (2005)
  10. Z. G. Zhang, G. W. Xu, X. Chen, K. Honda, and T. Yoshida, Fuel Processing Technology, 85, 1213 (2004) https://doi.org/10.1016/j.fuproc.2003.10.017
  11. S. T. Lin, Y. H. Chen, C. C. Yu, Y. C. Liu, and C. H. Lee, International Journal of Hydrogen Energy, 31, 413 (2006) https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2005.06.027
  12. Y. Seo, D. J. Seo, Y. S. Seo, H. S. Roh, J. H. Jeong, and W. L. Yoon, Tans. of the Korea Hydrogen and New Energy Society, 17, 293 (2006)
  13. M. Echigo, N. Shinke, S. Takami, and T. Tabata, J. Power Sources, 132, 29 (2004) https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2004.01.031
  14. J. W. Ryu, D. J. Moon, A. N. Kim, S. D. Lee, B. G. Lee, B. S. Ahn, and S. I. Hong, Applied Chemistry, 8, 247 (2004)
  15. D. J. Moon and J. W. Ryu, Catal. Lett., 92, 17 (2004) https://doi.org/10.1023/B:CATL.0000011079.20686.db
  16. W. Ruettinger, O. Ilinich, and R. J. Farrauto, Journal of Power Sources, 118, 61 (2003) https://doi.org/10.1016/S0378-7753(03)00062-4
  17. T. Utaka, T. Takeguchi, R. Kikuchi, and K. Eguchi, Applied Catalysis A: General, 246, 117 (2003) https://doi.org/10.1016/S0926-860X(03)00048-6
  18. J. Gary, W. Leann, G. Uschi, A. T. Gerald, E. S. Dennis, and H. D. Burtron, Applied Catalysis A: General, 252, 107 (2003) https://doi.org/10.1016/S0926-860X(03)00410-1