Abstract
The effects of active sites and valence states were investigated over $Pd/TiO_2$ catalyst on simultaneous oxidation of $CH_4$ and CO. The Pd species (PdO) crystallite size increased with increasing Pd loadings, which results in enhancement of the activity of $CH_4$ oxidation. Different results from the activity of $CH_4$ and CO oxidation were shown to be dependent on the Pd valence state on the surface of the catalyst prepared through a thermal treatment. XRD and $H_2-TPR$ analysis confirmed that $Pd^{2+}$species was predominated in the calcination catalyst, while $Pd^0$species was predominated in the reduction catalyst. Additionally, it could be found that the valence state of Pd was a more important factor on the catalytic activity than that of factors as the surface area and pore volume. The reaction mechanism of $CH_4$ and CO followed by the valence state of Pd could be identified using FT-IR analysis.
본 연구는 $Pd/TiO_2$ 촉매를 이용한 $CH_4$, CO 동시 산화반응에서 활성점 및 Pd의 산화 상태에 대한 영향을 조사하였다. Pd 함량이 증가할수록 Pd 종(PdO)의 결정성장을 야기시켜 $CH_4$ 산화반응 활성을 증진시켰다. 열처리를 통해 제조된 촉매표면의 Pd 산화상태에 따라 $CH_4$과 CO의 산화반응 활성이 상이한 결과를 나타내었다. XRD와 $H_2-TPR$ 분석으로 소성촉매는 $Pd^{2+}$종, 환원촉매는 $Pd^0$종이 우점하고 있음을 확인하였다. 또한, BET분석을 통해 촉매 활성인자인 비표면적 및 기공부피보다는 Pd의 산화상태가 촉매 활성에 미치는 중요한 인자임을 알 수 있었다. FT-IR 분석을 이용하여 Pd의 산화상태에 따른 $CH_4$과 CO의 반응 메커니즘을 확인할 수 있었다.
